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唐智勇院士Adv. Mater.:有序多孔CuSiO3/CuO衍生界面实现高效CO2复原 – 质料牛

发表于 2024-05-17 20:11:55 来源:堆金积玉网

一、唐智【导读】

经由电化学措施将CO2复原为增值多碳化学品或者燃料是勇院r有O衍原质缓解能源惊险以及实现碳中以及的最有前途的策略之一。可是士A生界,由于碳-碳(C-C)偶联催化剂上的序多现高效活性位点有限,当初开拓具备高转化率的面实CO2复原技术依然具备挑战性。

二、料牛【下场掠影】

克日,唐智中国迷信院国家纳米迷信与技术中间唐智勇院士等人开拓了一种新的勇院r有O衍原质策略来处置上述难题,作者在有序多孔CuO涂覆CuSiO3(p-CuSiO3/CuO)作为CO2电化学复原反映(CO2RR)的士A生界催化剂,实用增长CO2的序多现高效活化,飞腾关键中间体*OCCOH的面实组成能,从而增长CO2复原功能。料牛p-CuSiO3/CuO的唐智CO2电化学复原功能在−1.2 V条件下展现出77.8%的法拉第功能,在1 M KOH条件下为91.7%。勇院r有O衍原质钻研下场以题为“Efficient CO2 Electroreduction to Multicarbon Products at CuSiO3/CuO Derived Interfaces in Ordered Pores”宣告在驰名期刊Advanced Materials上。士A生界

三、【中间立异点】

将有序多孔CuO涂覆CuSiO3上,开拓出了高效的p-CuSiO3/CuO铜基复合物作为CO2电化学复原反映的催化剂,增长了CO2的活化以及*OCCOH的组成历程。

四、【数据概览】

图1 p-CuSiO3/CuO以及p-CuO的形态特色 © 2023 Wiley-VCH GmbH

(a,b) p-CuSiO3/CuO的TEM以及HR-TEM图像;

(e,f) p-CuO的TEM以及HR-TEM图像;

(c,g) p-CuSiO3/CuO、p-CuO的HAADFSEM图像以及响应元素映射;

(d,h) p-CuSiO3/CuO、p-CuO沿[220]̄倾向的AC-TEM图像。

图2 p-CuSiO3/CuO以及p-CuO的妄想表征 © 2023 Wiley-VCH GmbH

(a,b) p-CuSiO3/CuO以及p-CuO的Cu 2p 、O 1sXPS光谱;

(c) p-CuSiO3/CuO以及p-CuO的Cu K边缘的归一化XANES光谱,搜罗尺度样品铜箔、Cu2O以及CuO;

(d) p-CuSiO3/CuO以及p-CuO的FT-EXAFS光谱;

(e) CuO(110)上的电荷扩散;

(f) CuSiO3(201)/CuO(110)的差分电荷密度。绿色以及黄色地域分说展现电子的增益以及斲丧。颜色代码原子展现Cu(蓝色)、Si(橙色)以及O(红色)。

3 电催化CO2RR功能 © 2023 Wiley-VCH GmbH

(a)在CO2饱以及的0.1M KHCO3水性电解质中运用p-CuSiO3/CuO的H型电解池中的CO2RR产物扩散;

(b) 在差距电位下运用p-CuSiO3/CuO以及p-CuO的H型电解池中C2+产物的FE;

(c) 在1M KOH水性电解质中运用p-CuSiO3/CuO的流通池中的CO2RR产物扩散;

(d,e) 在差距电流密度下运用p-CuSiO3/CuO以及p-CuO的流通池中的C2H4、C2+产物的FE。倾向条展现三个自力丈量的尺度倾向(SD);

(f) 流通池中p-CuSiO3/CuO在100 mA cm−2下的晃动性。

4 p-CuSiO3/CuO的原位光谱表征 © 2023 Wiley-VCH GmbH

(a) p-CuSiO3/CuO在CO2饱以及1M KHCO3中差距电位下的原位拉曼光谱;

(b) 0.1 M KHCO3中,p-CuSiO3/CuO在OCP下不含CO2、OCP到-1.2 V含饱以及CO2条件下,相对于可逆氢电极的原位归一化Cu K边缘XANES光谱;

(c) (b)中淘汰的Cu K边缘XANES光谱;

(d) p-CuSiO3/CuO在与(b)相同条件下的原位FT-EXAFS光谱。

图5 原位ATR-FTIR光谱以及DFT合计 © 2023 Wiley-VCH GmbH

(a) p-CuSiO3/CuO在CO2饱以及1M KHCO3中差距电位下的原位ATR-FTIR光谱;

(b,c)*COOH在CuSiO3(201)、CuO(110)上的最佳吸附构型;

(d,e) *COOH、*OCCOH在催化剂上的组成能;

(f)  组成C-C键的逍遥能图。

五、【下场开辟】

本文开拓的p-CuSiO3/CuO的新型铜基复合质料乐成飞腾了关键C2中间体的吸附能,同时还晃动了Cu+活性位点,从而极大增长了CO2活化以及*OCCOH的组成,提升了CO2的复原功能。这项使命为妄想以及制作高功能CO2复原的铜基异质新质料提供了新思绪。

原文概况:https://doi.org/10.1002/adma.202305508

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